1917年秋回国，先后任南京高等师范学校、国立东南大学教授、教务主任等职。开始他富于创意而又充满艰辛的教育生涯。研究西方教育思想并结合中国国情，提出了“生活即教育”、“社会即学校”、“教学做合一”等教育理论。他特别重视农村的教育，认为在3亿多农民中普及教育至关重要。
1917年年底，与蔡元培等发起成立中华教育改进社，主张反对帝国主义文化侵略，收教育权利，推动教育改进。
1923年与晏阳初等人发起成立中华平民教育促进会总会，后赴各地开办平民识字读书处和平民学校，推动平民教育运动。
1926年起发表了《中华教育改进社改造全国乡村教育宣言》。1927年创办晓庄学校。1932年创办生活教育社及山海工学团。设想以教育为主要手段来改善人民的生活。
一二·九运动后，在中国共产党的帮助和影响下，积极宣传抗日，参加民主运动，进一步认识到教育应为民族革命和民主革命服务。
1927年3月在南京北郊晓庄创办乡村师范学校晓庄学校，创办第一个乡村幼稚园燕子矶幼稚园。
1929年12月，上海圣约翰大学授予他荣誉科学博士学位，表彰他为中国教育改造事业作出的贡献。
1930年4月遭国民党通缉被迫流亡日本，崇尚科教救国的思想。
1931年回国开展教育普及工作，在上海创办自然学园、儿童科学通讯学校。主编《儿童科学丛书》等。
1932年，他又创建了山海工学团，提出“工以养生，学以明生，团以保生”，将工场、学校、社会打成一片，进行军事训练、生产训练、民权训练、生育训练等，还开展小先生运动。
1933年，他与厉麟似、杨亮功等来自政学两界的知名人士在上海发起成立中国教育学会。
1934年，他在《生活教育》上发表《行知行》一文，认为“行是知之始，知是行之成”，并改本名为陶行知。虽然王阳明学说含有主观唯心主义的成分，陶行知却从中悟出学习与实践相结合的道理，且终生以此自勉。
1935年，在中国共产党“八一宣言”的感召下积极投身抗日救亡运动。一二·九运动后，与宋庆龄、马相伯、沈钧儒、胡愈之、邹韬奋、李公朴等发起组织“上海文化界救国会”。
1936年初，成立国难教育社，被推为社长，张劲夫任总干事，拟订《国难教育方案》，把生活教育和民族民主革命斗争结合起来。
1936年5月，他当选为全国各界救国联合会执委和常委。与沈钧儒、章乃器、邹韬奋等联名发表《团结御侮》的宣 言，主张停止内战，共同抗日。毛泽东复信表示支持。
1936年7月，受救国会派遣，出访欧、美、亚、非28个国家，宣传抗日救国，介绍中国大众教育运动。在布鲁塞尔参加世界和平大会，并当选为中国执行委员。期间当得悉沈钧儒等“七君子”被捕的消息，十分气愤，立即联络杜威、爱因斯坦、罗素等世界著名人士联名通电蒋介石，营救七君子。
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